FBTK + OpenFF | LAMMPS でのポリマー MD (PLA)

この事例では、fbtk を用いて立体規則性を制御したポリ乳酸（PLA）のシステムを構築し、最新の OpenFF (Sage 2.2.1) 力場を適用して LAMMPS 形式の入力ファイルを生成します。

背景：なぜ FBTK + OpenFF なのか？

高分子（ポリマー）の MD シミュレーションにおいて、大きな課題となるのは「初期構造の構築」と「力場パラメータの整合性」です。

通常、OpenFF 単体ではパッキング機能を持たないため、外部ツールを併用して座標を手動で繋ぎ合わせる複雑なスクリプト作成が求められます。FBTK を導入することで、この工程は効率的なエンジニアリングプロセスへと進化します。

タクティシティの自動制御: 結合を一行ずつ定義する代わりに tacticity="isotactic" と指定するだけで、キラル中心の構成を自動制御できます。
安定した初期構造: パッキング直後の無理な原子の重なりを system.relax() で解消してから力場を適用するため、シミュレーション開始直後の不安定性を劇的に改善できます。
一貫性のある電荷割り当て: 巨大なポリマーに対して MO 計算（AM1-BCC 等）を行うのは計算コストと安定性の面で課題があります。FBTK の形状に依存しないトポロジーベースの電荷を使うことで、一貫性と処理速度を両立できます。

環境準備

# OpenFF 連携環境の構築例
conda create -n fbtk_openff python=3.10 openff-toolkit openff-interchange -c conda-forge -y
conda activate fbtk_openff
pip install fbtk

Python スクリプト

import fbtk

# 1. 高分子システムの構築 (fbtk)
builder = fbtk.Builder(density=1.0)
builder.add_polymer(
    name="PLA",
    smiles="*OC(C)C(=O)*",
    degree=50,
    count=10,
    tacticity="isotactic"
)
system = builder.build()

# 構造緩和
system.relax()

# 2. OpenFF 力場の適用と出力 (統合 API)
interchange = system.to_openff(forcefield="openff-2.2.1.offxml")
interchange.to_lammps("pla_system.data")

print("Success: Generated pla_system.data and its template.")

MD シミュレーションの実行手順

OpenFF が出力するテンプレート（pla_system.data_pointenergy.in）をベースに、MD 条件を追記します。ここでのポイントは minimize を fix shake よりも前に実行することです。これにより、FBTK の暫定構造が OpenFF の理想構造へ自由に変形・収束できるようになります。

テンプレートの微調整: read_data のパスを確認し、既存の fix ... shake 行を一旦削除（またはコメントアウト）して minimize の後に移動させます。
MD 条件の追記:

# --- pla_md.in の追記例 ---
# 1. まずエネルギー最小化 (SHAKEなし)
minimize 1.0e-4 1.0e-6 100 1000
reset_timestep 0

# 2. 幾何構造が整った後に拘束 (SHAKE) を適用
# b 1 9 5 などの ID は OpenFF が自動生成したものをコピーしてください
fix 1 all shake 0.0001 20 0 b 1 9 5

# 3. MD開始
fix 2 all npt temp 300.0 300.0 100.0 iso 1.0 1.0 1000.0
run 5000

実行結果と検証

生成された入力ファイルを用いて、NPT アンサンブル（300K, 1 atm）の計算を 5000 ステップ実行しました。

LAMMPS 実行ログ（抜粋）

   Step          Temp          Press         Density         PotEng        Enthalpy        Volume
      0   300           -22543.801      0.99999971     7165.1997     -9078.2104      59865.19
   1000   295.37664      1141.8183      1.2409263      3799.4516      7988.7569      48242.327
   2500   298.39415      299.77398      1.2439916      2272.408       5903.3511      48123.454
   5000   297.35082      444.38905      1.229031       1332.2038      5056.4789      48709.246

結果の評価

密度の再現性: MD 計算を通じて 約 1.229 g/cm³ に収束しました。これは PLA（非晶質）の文献値（1.24〜1.25 g/cm³）と極めて良く一致しており、最新の OpenFF Sage 2.2.1 力場の高い精度が示されました。
熱力学的安定性: 適切な順序でエネルギー最小化を実行することで、ポテンシャルエネルギーが安定した領域へ速やかに平衡化しています。

まとめ

fbtk と OpenFF の連携により、高品質な高分子 MD 準備が数分で実行可能なワークフローへと進化しました。これにより、研究者は構造準備のルーチン作業ではなく、本来の目的である物性解析に集中することが可能になります。